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論文

Effects of gelation and sintering conditions on granulation of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles from Li-Ti complex solution

土谷 邦彦; 河村 弘; Casadio, S.*; Alvani, C.*

Fusion Engineering and Design, 75-79, p.877 - 880, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2005.06.063
 被引用回数：26 パーセンタイル：83.98(Nuclear Science & Technology)

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)微小球が、日本及び欧州の核融合炉用ブランケット設計に提案されている。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造に関して、低コスト大量製造,リチウムの再利用の観点から湿式法やゾルゲル法が有望である。これまで、直接湿式法によるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の予備製造試験を行い、微小球の焼結密度は80-85%T.D.に達したものの、結晶粒径及び真球度は満足したものではなかった。このため、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の溶解や凝固剤中への滴下効果及びゲル球の乾燥や焼結の効果を調べた。溶解試験では、2種類の30%-H$$_{2}$$O$$_{2}$$及び30%-H$$_{2}$$O$$_{2}$$+C$$_{6}$$H$$_{8}$$O$$_{7}$$とも、溶解温度を60-100$$^{circ}$$Cにすることにより、溶解率は97%以上であった。これらの溶解液を濃縮し、凝固剤として用いたアセトン中に滴下した結果、30%-H$$_{2}$$O$$_{2}$$+C$$_{6}$$H$$_{8}$$O$$_{7}$$で溶解した溶液を用い、25$$^{circ}$$Cのアセトン中に滴下した時、ゲル球が生成することがわかった。TG-DTA分析及びX線回折の結果、600$$^{circ}$$Cまでに4つのピークが観察されるとともに、得られた物質はLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$であることが明らかになった。

論文

Control of particle size and density of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles fabricated by indirect wet processes

土谷 邦彦; 河村 弘; 高山 智生*; 加藤 茂*

Journal of Nuclear Materials, 345(2-3), p.239 - 244, 2005/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2005.06.005
 被引用回数：38 パーセンタイル：91.01(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、取扱いの容易さ,トリチウム放出特性等の観点からリチウムタイタネイト(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)微小球が有望視されている。一方、微小球充填率の向上等から、大小2種類の直径を有するLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球が求められている。そのため、間接湿式法のうち、脱水型ゲル化法及び置換型ゲル化法を考案し、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造試験を行った。その結果、焼結後の微小球の直径を$$phi$$0.2$$sim$$2.0mmに制御することができた。また、製造目標値である焼結密度80$$sim$$85%T.D.及び結晶粒径5$$mu$$m以下であるとともに、化学形,化学分析値等の特性も十分満足できる結果となった。以上より、JMTRで実施する照射試験用Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造に見通しが得られた。

論文

Fabrication and characterization of $$^{6}$$Li-enriched Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles by wet process

土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 高山 智生*

Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S183 - S186, 2004/05

核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料としてチタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)微小球が、良好なトリチウム回収性,化学的安定性の観点から、候補材料として注目されている。核融合炉ブランケット開発の一環として、材料試験炉を用いたLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の照射試験を計画している。そのため、湿式法により$$^{6}$$Li濃縮Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球を製作するとともに、その特性評価を行った。その結果、本法により、ほぼ同じ微細構造(焼結密度,結晶粒径等)を有するTiO$$_{2}$$添加Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球と無添加Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球が開発でき、その真球度は1.1以下であった。また、製作した$$^{6}$$Li濃縮Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球について、水素還元速度,圧壊強度等の化学的特性や機械的特性を評価した。

論文

An Advanced aqueous reprocessing process for the next generation's nuclear fuel cycle

峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 森田 泰治

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1250 - 1255, 2003/11

次世代核燃料サイクルのための高度化湿式再処理プロセスを提案した。本プロセスの枢要な要素技術は、ヨウ素129分離,選択的Np(VI)還元によるNp分離及び高濃度硝酸による核分裂生成物、特にTcの分離,抽出クロマトグラフィーによるMAの分離、並びにCs/Srの分離である。溶解後のウランの分離はそれに続く抽出分離プロセスの必要容量を低減するために有効である。これらの技術のうち、NpのTBP中還元速度を測定した。その結果水相中での還元速度より小さいことがわかった。また、この結果に基づいて改良したフローシートを用いて使用済燃料試験を行った結果、90%のNpがU/Pu分配工程の手前で分離されることがわかった。

論文

Improvement of sintered density of Li$$_2$$TiO$$_3$$ pebbles fabricated by direct-wet process

土谷 邦彦; 河村 弘; 内田 宗範*; Casado, S.*; Alvani, C.*; 伊藤 義夫*

Fusion Engineering and Design, 69(1-4), p.449 - 453, 2003/09

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(03)00097-8
 被引用回数：19 パーセンタイル：75.71(Nuclear Science & Technology)

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、低温でのトリチウム放出性、化学的安定性等の観点から、チタン酸リチウム(Li$$_2$$TiO$$_3$$)微小球が注目されている。これまで、Li$$_2$$TiO$$_3$$溶液からLi$$_2$$TiO$$_3$$微小球を製造できる直接湿式法を提案し、Li$$_2$$TiO$$_3$$微小球の予備製造試験を行ったが、目標焼結密度(80~85%T.D.)の微小球を得ることが出来なかった。そのため、Li$$_2$$TiO$$_3$$の溶解、ゲル球の生成及び焼結の各プロセスについて技術開発を行った。各種の溶媒を用いた溶解試験の結果、Li$$_2$$TiO$$_3$$は30%過酸化水素水で室温でも完全に溶解できた。この溶解液の粘性を調整し、アセトン中に滴下することにより、割れの少ないゲル球を製造できるとともに、こうして得られたゲル球を焼結することにより結晶粒径5$$mu$$m以下で目標焼結密度を満足した微小球を製造できることを明らかにした。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。

報告書

無配管化を目指した湿式再処理プロセスの合理化検討

半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*

JNC TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。

論文

Density improvement of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles fabricated by wet process

土谷 邦彦; 河村 弘; 淵之上 克宏*; 澤田 博司*; 渡海 和俊*

JAERI-Conf 98-006, p.245 - 251, 1998/00

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-98-006.pdf

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、低温でのトリチウム放出性等の観点から、微小球形状のリチウムタイタネイトが注目されている。一方、微小球の製造方法としては、湿式法が最も有望視されている。予備製造試験において、リチウムタイタネイト微小球の密度は約40%T.D.であった。そのため、本研究では、湿式法によるリチウムタイタネイト微小球の密度向上試験を行った。密度向上試験の結果、微小球焼結密度が81%T.D.となり、目標焼結密度(80~85%T.D.)を満足する製造条件(熟成温度:-30$$^{circ}$$C・1時間、焼結温度:1400$$^{circ}$$C・4時間)が明らかになった。上記条件により製造したリチウムタイタネイト微小球の基本的特性を調べた結果、真球度は1.0~1.2、圧潰荷重は46Nであり、使用可能であることがわかった。

報告書

先進的湿式プラントの設計研究(II) (2)主分離工程の構成検討

御手洗 征明*

PNC TJ8010 97-001, 81 Pages, 1997/03

PNC-TJ8010-97-001.pdf:3.11MB

先進的湿式プラントは、高速炉燃料サイクルコストの大幅な低減を目指したプラントであり、晶析法と改良型PUREX法とを中心とした再処理工程と、ゲル化転換・振動充填方式による酸化物粒子燃料の製造を行う燃料加工工程とを合体させた、一体型の燃料サイクルプラントである。本設計研究は、昨年度までに評価・検討したプラントの概念設計研究の成果をもとに、再処理の主分離工程に関して更に詳細な検討を実施することを目的として、以下の検討を実施したものである。(1)除染係数の調査(2)主分離工程の検討(3)昨年度検討の主要機器のCADデータ化

報告書

先進的湿式プラントの設計研究(II) (3)遠隔自動化燃料製造技術調査

佐藤 健次*

PNC TJ8005 97-001, 122 Pages, 1997/03

PNC-TJ8005-97-001.pdf:27.46MB

先進的湿式プラントは、高速炉燃料サイクルコストの大幅な低減を目指したプラントであり、ゲル化転換、振動充填燃料方式による酸化物粒子燃料の製造を行う一体型燃料リサイクルプラントである。本設計研究では'95年度の設計研究成果を踏まえ、更に最適化したプラント概念を構築するため'、下記の評価・検討を実施した。(1)粒子粒径分布を2成分系より3成分系とした場合の影響評価(2)ブランケット燃料を粒子燃料(振動充填燃料)より簡素化ウランペレット(未研磨ペレット)とした場合の影響評価(3)各設備をモジュール化及び密閉化した場合の概念設計及び評価その結果(1)3成分系は、最小粒子の粒径が被覆管内径に比べて極めて小さい場合有効である。(2)製造法の開発及び燃料仕様の変更は必要であるが、簡素化ウランペレットを採用することにより、ブランケット燃料の製造工程を大幅に簡素化することができる。(3)装置のモジュール化及びバッチ処理を行うことにより、大幅に設置面積を減らすことができる。ことが判った。

論文

Density improvement of Li$$_{2}$$O pebble fabricated by sol-gel method

土谷 邦彦; 河村 弘; 淵之上 克宏*; 吉牟田 秀治*; 渡海 和俊*; 新保 利定

Fusion Technology, 2, p.1407 - 1410, 1996/00

リチウム含有セラミックスが、核融合炉のトリチウム増殖材として有望視されている。トリチウム増殖材として酸化リチウムが第1候補材であり、形状として微小球が望まれている。この微小球を大量に製造する方法として、湿式法(ゾルゲル法)が注目されている。さらに、本方法はリチウム再処理により回収されたリチウムを用いて再製造することが容易である。前回の予備試験ではLi$$_{2}$$O微小球の製造プロセスを明らかにした。本研究では、Li$$_{2}$$O微小球の高密度化試験を行った。高密度化としては、始発粉末(Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$)の微粉化(40$$mu$$m$$rightarrow$$1$$mu$$mに微粉化)及び仮焼条件の変更(600$$^{circ}$$C$$rightarrow$$400$$^{circ}$$Cに減少)を行った。この結果、Li$$_{2}$$O微小球の密度は71%に向上することができ、高密度を有するLi$$_{2}$$O微小球製造の見通しを得た。

論文

Fabrication development of ceramic tritium breeders by sol-gel method

土谷 邦彦; 渡海 和俊*; 斎藤 滋; 淵之上 克宏*; 古谷 武*; 河村 弘

Proc. of 5th Int. Workshop on Ceramic Breeder Blanket Interaction, 0, p.191 - 199, 1996/00

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、リチウム含有セラミックスが有望視されている。特に、リチウム含有セラミックスの中で、酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)及びリチウムタイタネイト(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)が注目されいてる。一方、ブランケット構造の形状は複雑であり、トリチウム増殖材を充填するためには、微小球が望まれており、各種製造法により微小球製造技術開発を行った。製造方法の中で、特に湿式法は、微小球の大量製造等の観点から、他の製造法と比較して有利である。また、リチウムリサイクルの観点からも優れていると考えられている。本研究では、高温ガス炉燃料の製造で技術確立しているゲル沈澱法を応用し、大量製造に適した湿式法によりLi$$_{2}$$O微小球及びLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造技術開発の現状について報告する。

報告書

湿式顆粒製造法に関する文献調査報告書

小嶋 素志; 檜山 敏明; 上村 勝一郎; 山本 純太

PNC TN8420 93-011, 40 Pages, 1993/07

PNC-TN8420-93-011.pdf:2.39MB

湿式法によるMOX顆粒製造を目的とし、文献調査を行ない、各顆粒製造法の実用性について評価した。現在、湿式法としてはゾル-ゲル法、ゲル化法(内部ゲル化法、外部ゲル化法)により顆粒製造が行なわれており、既に各々の方法によるウラン、トリウム及びMOX燃料製造が報告されている。乾式法と比較し、湿式法は粉末の飛散等が少なく、被曝の低減化に適しているばかりでなく、プロセスが単純なため連続自動化も容易である。従って顆粒製造の技術的な問題点はプロセスの自動化であり、実試験への適用を考え、この報告書ではプロセス及びハードに重点が置かれている。また生成した課粒を用いた燃料の成形法や応用できる化学的形態についてもまとめた。なお、湿式法においては廃棄物発生量が大きい事が欠点である。これはMOX燃料はもちろん、PNCの今後の課題であるTRU燃料に適用した際にも大きな課題となる。そこで今後のまとめで生ずるであろう問題点及び考えられる方策についても言及し、MOX及びTRU燃料製造に向けての足掛りとした。

報告書

LOTUSプロセス技術開発(I)-示差走査熱量計によるTBP-nドデカン系混合溶媒の固液平衡図の作成-

根本 剛; 大内 仁; 岡田 尚; 鈴木 徹; 近藤 勲; 高橋 芳晴

PNC TN8410 91-014, 31 Pages, 1991/01

PNC-TN8410-91-014.pdf:0.55MB

再処理プロセスやスクラップ燃料湿式改修プロセスに使用しているTBP-nドデカン系混合溶媒のソルトフリー再生処理をめざして、室温以下の低温技術(凍結真空乾燥法、低温真空蒸留法、低温晶析法等)による処理の可能性について技術開発を進めている。これらの低温技術の中で低温晶析法による分離・再生技術の開発を進める際、先ず最初にその系の固液平衡関係から分離の可能性、分離成分の純度等を推定するのが一般的であるが、TBP-nドデカン系混合溶媒の固液平衡関係についての既存文献には見当たらない。そこで、示差走査熱量計によりTBP-nドデカン系混合溶媒の固液平衡関係を測定した。その結果、本系は最も単純な型である単純共融型の固液平衡関係にあることが確認できた。したがって、固液平衡図から低温晶析時の冷却速度、撹はん速度等の処理条件やそれに適した処理装置を選定することにより、低温晶析法による再生・処理の可能性があることが判明した。

論文

乾式再処理法の開発経過と現状

青地 哲男; 八木 英二

原子力工業, 17(3), p.53 - 58, 1970/00

http://ci.nii.ac.jp/naid/40017724679

燃料再処理の方法に,湿式法と乾式法の2つがあることは,読者はよくご存知のことであろう。湿式法は,燃料を硝酸に溶解して水溶液にしたあと,沈殿,イオン交換,溶媒抽出などの方法でUやPuなどを精製回収するもので,なかでも溶媒抽出法が最もすぐれ,各種の研究炉,ガス炉および軽水炉などの使用済み燃料を再処理する数多くの既存工場があるほか,軽水炉を対象とした数トン/日にも及ぶ商業用工場の建設がつぎつぎと予定されている。そして最近では,高速炉原型炉の使用済み燃料も,これらの湿式工場で処理することが具体的に計画されている。

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